受阻路易斯酸碱对(Frustrated Lewis Pairs, FLPs)是均相催化领域的一颗新星,对氢气、二氧化碳等惰性小分子的活化转化具有极高的催化活性。但是,均相FLPs的制备工艺复杂、稳定性差、难以循环使用等缺点,严重制约了其在大规模催化反应中的应用,因而开发具有FLPs活性位的固体催化剂,实现均相FLP的多相化,具有重要理论与实用价值。
近日,我院常春然副教授课题组与前沿院瞿永泉教授课题组合作,通过表面修饰工程在二氧化铈表面调控氧空穴,设计并制备出含FLPs活性位的全固相催化剂。这种特殊的活性位点由两个相邻的铈原子(Lewis酸)和氧空位相邻的一个氧原子(Lewis碱)组成。经理论和实验证实该类固体FLP催化剂对氢气分子的解离活化以及不饱和烃的加氢具有近贵金属催化剂的活性。以上通过调控氧空穴构筑固体FLP催化剂的理论基础明确,制备工艺简单,对开发其它固体氧化物基的多相FLP催化剂具有普适性指导意义。以上研究结果于5月18号发表在在国际知名期刊Nature Communications上(2016年影响因子11.33),我院博士生黄正清本论文的共同第一作者,yl34511线路中心化工学院为本文的共同通讯作者单位。全文链接:https://www.nature.com/articles/ncomms15266。
该项研究工作得到了国家自然科学基金(21603170)和国家重大研究计划(91645203)的支持,特此致谢!