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西安交大常春然课题组在表面受阻路易斯酸碱对催化领域取得重要进展

来源:       时间:2024-05-28      点击量:

受阻路易斯酸碱对(FLP)作为一类新型的催化剂,近年来在小分子活化转化领域展现出巨大潜力。FLP通常由空间位阻较大的路易斯酸和路易斯碱位点组成,由于空间位阻作用,酸碱之间无法形成稳定的结合物,从而保留了各自的活性和反应性,可以协同活化小分子。传统的FLP催化剂主要集中在均相催化领域,存在催化剂分离困难、回收成本高等问题。为了克服这些问题,研究人员开始探究固体表面FLP的设计和构筑,该方法将FLP的优异催化性能与多相催化剂易于分离回收的优势结合起来,具有广阔的应用前景。然而,开发高活性、高表面密度和高稳定性的多相FLP催化剂仍然是一个挑战。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405405

该研究从数据库常见的晶体结构出发,系统分析了14种常见二元化合物,通过酸碱位点配位数及关键距离比等参数,发现纤锌矿结构晶体(如GaN、ZnO、AlP)的(100)和(110)表面存在天然的FLP位点。表面所有阳离子和阴离子均可充当路易斯酸和路易斯碱位点,形成高密度的表面FLP活性位,是目前文献报道值的近三倍。更重要的是,第一性原理分子动力学模拟表明,这些天然FLP即使在高温和反应性气氛下也能保持稳定,这对于实际应用至关重要。研究团队进一步对纤锌矿表面的天然FLP位点的催化性能进行了深入研究,发现天然FLP在活化H2、CH4和NH3等小分子方面表现出与Pt相当甚至更好的催化性能,这意味着天然FLP具有替代贵金属催化剂的巨大潜力。纤锌矿晶体表面FLP的优异催化性能源于其独特的电子结构。这项工作不仅提供了一种在常见固体材料上获得高密度、高稳定FLP的简易且高效方法,更重要的是它揭示了自然界中就存在着高效的FLP催化材料,为多相催化剂的研制开辟了新思路。

该研究成果以“Finding Natural, Dense, and Stable Frustrated Lewis Pairs on Wurtzite Crystal Surfaces for Small-Molecule Activation”(发现纤锌矿表面天然、高密度和稳定的受阻路易斯酸碱对用于小分子活化)为题近日发表在化学领域国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》(德国应用化学)上。yl34511线路中心化工学院博士生余希阳为论文的第一作者,yl34511线路中心常春然教授和陕西师范大学刘忠文教授为论文的通讯作者,yl34511线路中心化工学院为论文的第一完成单位。该项工作得到了国家自然科学基金面上项目(22078257)、联合基金重点项目U23A20112)、国家重点研发计划课题(2023YFA1506302)、以及yl34511线路中心高性能计算平台等的支持,特此致谢。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405405

常春然课题组长期从事表面受阻路易斯酸碱对催化研究,首次基于金属氧化物表面通过氧空位调控构筑出表面FLP位点(Nat Commun, 2017, 8, 15266; ACS Catal, 2018, 8, 546),首次提出单原子-受阻路易斯酸碱对(SA-FLP)双活性位点的概念(J Catal, 2022, 408, 206; ACS Catal. 2023, 13, 1299-1309),首次发现纤锌矿可作为天然FLP催化材料(Nat. Common. 2021, 12, 2305;Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202405405)。近期应邀在美国化学会The Journal of Physical Chemistry Letters上发表了关于表面FLP最新研究进展的综述文章(J Phys Chem Lett, 2024, 15, 5436),为该领域发展提供了新思路和新观点,更多研究进展可参考常春然课题组主页(http://gr.xjtu.edu.cn/web/changcr)。

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