受阻路易斯酸碱对（FLP）作为一类新型的催化剂，近年来在小分子活化转化领域展现出巨大潜力。FLP通常由空间位阻较大的路易斯酸和路易斯碱位点组成，由于空间位阻作用，酸碱之间无法形成稳定的结合物，从而保留了各自的活性和反应性，可以协同活化小分子。传统的FLP催化剂主要集中在均相催化领域，存在催化剂分离困难、回收成本高等问题。为了克服这些问题，研究人员开始探究固体表面FLP的设计和构筑，该方法将FLP的优异催化性能与多相催化剂易于分离回收的优势结合起来，具有广阔的应用前景。然而，开发高活性、高表面密度和高稳定性的多相FLP催化剂仍然是一个挑战。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405405
该研究从数据库常见的晶体结构出发，系统分析了14种常见二元化合物，通过酸碱位点配位数及关键距离比等参数，发现纤锌矿结构晶体（如GaN、ZnO、AlP）的(100)和(110)表面存在天然的FLP位点。表面所有阳离子和阴离子均可充当路易斯酸和路易斯碱位点，形成高密度的表面FLP活性位，是目前文献报道值的近三倍。更重要的是，第一性原理分子动力学模拟表明，这些天然FLP即使在高温和反应性气氛下也能保持稳定，这对于实际应用至关重要。研究团队进一步对纤锌矿表面的天然FLP位点的催化性能进行了深入研究，发现天然FLP在活化H2、CH4和NH3等小分子方面表现出与Pt相当甚至更好的催化性能，这意味着天然FLP具有替代贵金属催化剂的巨大潜力。纤锌矿晶体表面FLP的优异催化性能源于其独特的电子结构。这项工作不仅提供了一种在常见固体材料上获得高密度、高稳定FLP的简易且高效方法，更重要的是它揭示了自然界中就存在着高效的FLP催化材料，为多相催化剂的研制开辟了新思路。
该研究成果以“Finding Natural, Dense, and Stable Frustrated Lewis Pairs on Wurtzite Crystal Surfaces for Small-Molecule Activation”（发现纤锌矿表面天然、高密度和稳定的受阻路易斯酸碱对用于小分子活化）为题近日发表在化学领域国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》（德国应用化学）上。yl34511线路中心化工学院博士生余希阳为论文的第一作者，yl34511线路中心常春然教授和陕西师范大学刘忠文教授为论文的通讯作者，yl34511线路中心化工学院为论文的第一完成单位。该项工作得到了国家自然科学基金面上项目（22078257）、联合基金重点项目U23A20112）、国家重点研发计划课题（2023YFA1506302）、以及yl34511线路中心高性能计算平台等的支持，特此致谢。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405405
常春然课题组长期从事表面受阻路易斯酸碱对催化研究，首次基于金属氧化物表面通过氧空位调控构筑出表面FLP位点（Nat Commun, 2017, 8, 15266; ACS Catal, 2018, 8, 546）,首次提出单原子-受阻路易斯酸碱对（SA-FLP）双活性位点的概念（J Catal, 2022, 408, 206; ACS Catal. 2023, 13, 1299-1309），首次发现纤锌矿可作为天然FLP催化材料（Nat. Common. 2021, 12, 2305；Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202405405）。近期应邀在美国化学会The Journal of Physical Chemistry Letters上发表了关于表面FLP最新研究进展的综述文章（J Phys Chem Lett, 2024, 15, 5436），为该领域发展提供了新思路和新观点，更多研究进展可参考常春然课题组主页（http://gr.xjtu.edu.cn/web/changcr）。
